Karier politik TGB dimulai pada 2004 sebagai anggota DPR RI dari Partai Bulan Bintang. Ia duduk di Komisi X dan sering menekankan pentingnya pendidikan sebagai kunci utama untuk memajukan bangsa.
“Saya yakin pendidikan adalah investasi terbesar bagi masa depan,” ujarnya dalam sebuah wawancara.
Dengan fokusnya pada pendidikan, TGB berhasil memimpin berbagai kebijakan untuk memperbaiki kualitas pendidikan di Indonesia.
TGB memenangkan pemilihan gubernur NTB pada 2008, meskipun sempat mendapat gugatan hasil pemilihan, yang akhirnya ditolak oleh Mahkamah Agung. Ia dilantik sebagai Gubernur NTB pada 17 September 2008 oleh Menteri Dalam Negeri Mardiyanto, dan memulai serangkaian program inovatif demi kemajuan daerahnya.
Di masa jabatannya, TGB fokus pada pengembangan infrastruktur dan pemberdayaan masyarakat. Salah satu programnya yang terkenal adalah revitalisasi pendidikan di NTB, dengan meningkatkan pelatihan bagi guru dan memperbaiki fasilitas pendidikan. Menurutnya, pendidikan berkualitas adalah hak setiap anak di NTB agar dapat bersaing di tingkat nasional maupun global.